Недавно группа химиков из Калифорнийского университета в Беркли объединилась с учеными из Национальной лаборатории Лоуренса в Беркли (LBNL) и сделала прорывные открытия о поведении карбонатных разновидностей на поверхности соленой воды, например, в океане. На этой неделе они сообщают о своих результатах в The Journal of Chemical Physics от AIP Publishing.По словам одного из авторов статьи, профессора химии Калифорнийского университета в Беркли Ричарда Сайкалли, сильной мотивацией для этого исследования было понимание химических процессов, участвующих в связывании углерода.
Они обнаружили, что, хотя нейтральная угольная кислота больше всего присутствовала на поверхности, как и ожидалось, более заряженный карбонат-ион был более распространенным, чем более слабый бикарбонат.«Мы хотим в целом углубить наше понимание глобального углеродного цикла», — сказал Сайкалли. «Аспекты этого цикла, на которых мы сосредоточились, начинаются с растворения углекислого газа в атмосфере в соленой воде, за которым следует очень интересная химия».
Двуокись углерода захватывается поверхностью воды и гидратируется с образованием угольной кислоты или бикарбоната, который затем может ионизироваться в бикарбонат или карбонат, где карбонат может реагировать с растворенными ионами магния или кальция с образованием известняка.«Мы хотим знать все этапы перехода от газообразного углекислого газа в атмосфере к известняку», — сказал Сайкалли. «Наша цель — понять все детали на всех этапах этого процесса».Кандидат в докторантуру по химии Калифорнийского университета в Беркли Ройс Лам, соавтор статьи, возглавлявший большую часть исследований, хотел опираться на более ранние исследования структуры гидратации видов углеродной системы, сосредоточив внимание на относительной численности карбонатных видов на поверхности жидкости.В сотрудничестве с доктором Хендриком Блумом из LBNL, Лам и соавторы использовали луч фотоэмиссионной спектроскопии при атмосферном давлении (APPES) (11.0.2) на синхротроне Advanced Light Source в LBNL для проведения измерений рентгеновской фотоэмиссионной спектроскопии (XPS). — способ исследовать молекулярный состав материалов с помощью интенсивного пучка высокоэнергетических рентгеновских лучей.
Система XPS позволила им исследовать различные аспекты карбонатной системы, к которым они не могли получить доступ раньше.«Особенностью XPS является то, что он позволяет нам зондировать водную поверхность на разной глубине», — сказал Лам. «Это один из немногих каналов в мире, который может проводить эксперименты такого класса с жидкостями».
Для образцов Лам объединил растворы карбонатов и соляной кислоты, которые случайно напоминали океаническую систему. С помощью жидкостного микроструйного устройства исследователи вводили эти образцы в вакуумную камеру и исследовали их при различных энергиях рентгеновского излучения, чтобы определить относительное содержание карбонатных разновидностей по фотоэмитируемым электронам.
На поверхности жидкости карбоната и угольной кислоты было больше, чем биоуглерода. Самым значительным сюрпризом было то, что более высокозаряженный карбонат был в большем количестве на поверхности, чем менее заряженный бикарбонат, что противоречит ожиданиям существующих теоретических моделей.
Это поднимает важный вопрос о том, где бикарбонат может перемещаться в системе, с возможностью того, что карбонат может образовывать «ионные пары» с натрием, изменяя химический состав и заставляя бикарбонат перемещаться на более низкие глубины.«Мы все еще работаем над теорией, и мы надеемся, что эта статья послужит стимулом для дальнейшего теоретического обсуждения, которое действительно может дать окончательное понимание того, что здесь происходит», — сказал Лам.Лам надеется, что это исследование также приведет к более прямым исследованиям возможностей связывания углерода.«Итак, следующим шагом будет дальнейшее изучение ионных пар и, по сути, образования известняка или минералов, в частности, изучение взаимодействия ионов кальция и магния с карбонатом», — сказал Лам об одной возможности связывания углерода, которую он обсуждал.
Сайкалли считает, что это исследование связано со всей системой химии водного карбоната, с различными приложениями, от связывания углерода до биомедицинских исследований.«Я считаю, что для того, чтобы достичь такого рода успехов, вы должны знать каждую деталь химического состава, задействованного на всех этапах водно-карбонатной системы».
Сайкаллы сказал. «Это очень сложная химия с глубокими практическими последствиями».